浅谈餐饮源排放颗粒物的特征与解决方案

袁媛

安科瑞电气股份有限公司上海嘉定 201801

摘要：采用在线监测和采样分析等手段对深圳市4家规模相当的餐厅(粤菜馆、茶餐厅、西餐厅、职工食堂)烹饪过程排放颗粒物的质量浓度、微观形貌、化学组分进行研究。结果表明，不同餐厅的烹饪方式、用油量、原材料及调料都会影响到餐厅排放颗粒物的理化性质。各餐厅午市烹饪时段排放的PM2．5/PM10约为7．5%—96．9%，说明餐饮源排放颗粒物在细颗粒和粗颗粒均有分布。餐饮源排放颗粒物主要包含6种形态:片状、块状、簇状、絮状、球状、不规则状，其中数量较多的为不规则状(30%)和块状颗粒物(21%)。块状、片状、球状颗粒物粒径较小，处于小于2．5μm范围内；絮状和簇状颗粒物粒径普遍偏大，且大部分大于4．0μm；不规则状颗粒物在各个粒径段均有分布。Cu、Fe、Zn、Ca2+、Cl－、SO2－4等6种物质在餐饮源排放颗粒物中均偏高，此外，粤菜馆和西餐厅的CH3COO－占比偏高。烹饪排放是环境挥发性化合物(VOCs)的来源之一，严重威胁着环境空气质量和人类健康。结合餐饮油烟VOCs的组成特征，总结近几年餐饮油烟VOCs净化技术的研究现状及其难点，同时阐述了油烟VOCs净化组合工艺的优势和必要性。针对现有问题对油烟VOCs净化组合工艺的发展做出了展望。

关键词：PM2.5；PM10；餐饮源；化学组成；形貌特征；餐饮油烟监测云平台；安科瑞

0．引言

目前，世界范围内存在的空气污染已成为严重的公共卫生问题。据世界卫生组织(WHO)统计，每年超过370万人死于空气污染。在不同的大气污染物中，颗粒物(particulatematter，PM)的性质、组成和粒径分布等较为复杂。因此可吸入颗粒物(inhalableparticles，PM10)、细颗粒物(fineparticulatematter，PM2．5)为特征污染物的治理工作受到广泛关注。研究表明颗粒物的来源主要包括:机动车尾气、燃煤、工业生产、扬尘等。近年来，相关研究结果显示餐饮源排放的颗粒物中颗粒物的排放量已接近交通源排放，餐饮油烟颗粒物也应该作为大气颗粒物的重要来源之一。此外，烹饪过程中产生的油烟颗粒物会吸附大量有毒、有害物质，如苯并芘等，会对室内人员的健康造成很大的危害。因此，国内外学者针对颗粒物的排放特征进行了大量的研究。

吴芳谷等对饮食业油烟的排放特征进行了研究，油烟中颗粒物粒径小于10μm的粒子占总悬浮颗粒物(totalsuspendedparticulate，TSP)的90%以上，小于2．5μm的粒子占TSP的70%左右。谭德生等对北京市内餐饮单位烹饪时厨房内油烟中进行了采样分析，发现油烟中可吸入颗粒质量浓度峰值粒径为6．56—9．99μm。林立等选择了上海城区9家典型餐饮企业进行了餐饮油烟排放监测，发现餐饮企业排放源PM2．5的浓度在0．14—1．67mg·m－3之间；另一方面，国内学者也对餐饮油烟颗粒物的化学组成特别是组分进行了研究，确定了油烟颗粒物中豆甾醇、左旋葡聚糖、壬二酸和β-谷甾醇等特征物质的存在。而Yao等发现油炸比油煎产生更多的多环芳烃和苯并芘(分别为其1．3倍和10．9倍)。袁畅等认为大气环境PM2．5中的As、Zn、Cu、Pb、Sb、Ni、Cd等元素主要来自于人为源。

从前人的研究结果中发现，颗粒物的浓度、大小和理化组成对人体健康有重要影响。因此，为了制定战略来减少这些污染物对空气的影响，了解大气中的毒性效应，并确定可能的排放源，有必要对颗粒物进行化学和形态表征。在全球范围内，大量研究围绕在城市和农村地区的烹饪油烟排放颗粒物特征，并且大气化学反应往往发生在粒子表面。但是，很少有研究涉及这些颗粒物的表面化学。此外，颗粒物被人体吸入后其表面可迅速与生物液体和组织相互作用，因此颗粒物形态分析对于了解其对人类健康的影响至关重要。而SEM-EDX由于侧重于单个粒子的分析，并能提供元素和分子组成的信息，成为研究颗粒物形态的合适方法。

本次研究在深圳市筛选出4家具有代表性的商业餐厅，采集餐饮油烟中的颗粒物，并通过ICP、HPLC、SEM-EDX对颗粒物的形态特征和理化性质进行了详细的分析，将不同餐厅的颗粒物排放特征进行了对比，并得出结论。餐饮油烟颗粒物排放特征信息的获得能为当地大气环境治理、政策的制定提供必要的理论支持。

1.实验部分

1.1采样点描述

本次研究中的4家餐厅都位于深圳市内，4家餐厅的规模类似，具体信息见表1。

1.2样品采集

采样地点均位于采样餐厅的厨房内，距离灶台约2m、距离地面约1m、流速60L·min－1，利用两台中流量采样器(崂应公司，2030型)分别采集PM2．5和PM10采样时间为2018年6到2018年7月，每周进行1次中午用餐高峰的1h(12:00—13:00)采样，每家餐厅每次采集1份PM2．5样品、1份PM10样品，每家餐厅共采集3次，成分测定取3次平均值。采样所使用的是直径90mm的石英滤膜(型号是MK360，Munktell，Sweden)。同时利用2台颗粒物监测仪(TSI公司，型号DusttrakAerosolMonitor)分别在线监测餐饮源排放颗粒物PM2．5和PM10的质量浓度，质量浓度分析所用为一次采样监测值。

表1采样餐厅基本信息表

采样前将石英纤维滤膜置于马弗炉内于450℃烘烤4h去除滤膜上的杂质。称量滤膜之前，需要将滤膜放于恒定温湿度((25±1)℃，(50±5)%)下保存24h，然后用精度为0．01mg的分析天平进行称量，每片滤膜称量次数应不少于3次，每次误差小于0．02mg，取3次平均值。收集样品时，使用洁净的镊子将滤膜从采样器中取出，然后装入干净的膜盒中，放置于冰箱(－18℃)中保存。

1.3样品分析

1．3．1颗粒物显微形貌及能谱的测定

颗粒物显微形貌和元素组成的测定于北京大学深圳研究院环境模拟与污染控制实验室进行，使用的SEM是荷兰PhenomWorld公司生产的Phenompro型扫描电子显微镜。能谱使用的是蔡司公司生产的MerlinCompact高分辨率场发射扫描电镜。

1.3.2水溶性阴阳离子的测定

采集样品之后，将石英滤膜的四分之一利用超纯水超声提取滤膜中的水溶性阴阳离子。将提取液经(德国Membrana公司，孔隙0．45μm)滤纸过滤。用(ICS3000)型离子色谱仪测定阴阳离子。阳离子测试条件:用CS-12A型阳离子色谱柱，CG-12A型保护柱(淋洗液为20mmol·L－1甲磺酸溶液)测定水溶性无机阳离子(Na+、NH+4、K+、Mg2+、Ca2+)．离子色谱较小检出限为:Na+0．019μg·m－3、NH+40．020μg·m－3、K+0．025μg·m－3、Mg2+0．020μg·m－3、Ca2+0．037μg·m－3。

阴离子测试条件:用AS-14型阴离子色谱柱，AG-14型阴离子保护柱(淋洗液为3．5mmol·L－1Na2CO3+1．0mmol·L－1NaHCO3)测定提取液中水溶性无机阴离子(F－、Cl－、NO－3、SO2－4);(洗脱液为18．2MΩ·cm－3水(A)和30mmol·L－1NaOH(B))测定提取液中水溶性离子(CH3COO－)，梯度淋洗．离子色谱较小检出限为:F－0．004μg·m－3、Cl－0．004μg·m－3、NO－30．001μg·m－3、SO2－40．010μg·m－3、CH3COO－0．004μg·m－3。

1．3．3金属元素的提取及测定

采集样品之后，将石英滤膜的四分之一采用电热板消解法提取滤膜中的微量和常量元素。首先配置硝酸－盐酸混合消解液:于约500mL水中加入55．5mL硝酸及167．5mL盐酸，用水稀释并定容至1L。然后将滤膜样品剪成小块，置于50mL烧杯中，加入20mL硝酸-盐酸混合消解液，使滤膜碎片浸没其中，盖上表面皿，置于电热板(100℃)上加热回流2h。用水淋洗烧杯内壁及表面皿内壁，静置0．5h后进行浸提，将浸提液过滤到100mL容量瓶中，用水定容至100mL。

测试仪器是岛津公司生产的ICPE-9000型电感耦合等离子光谱发生仪。元素的方法检出限为:Al1．2ng·m－3、As2．0ng·m－3、Cd1．0ng·m－3、Co0．3ng·m－3、Cr0．3ng·m－3、Cu2．0ng·m－3、Fe2．0ng·m－3、Mn0．3ng·m－3、Ni1．0ng·m－3、Pb2．0ng·m－3、Ti1．0ng·m－3、V1．0ng·m－3、Zn3．0ng·m－3。

2.结果与讨论

2.1PM2．5/PM10质量浓度特征

如图1为不同餐厅烹饪过程中产生颗粒物的质量浓度变化曲线，由图1(a)可见，粤菜餐厅的PM2．5和PM10质量浓度变化趋势几乎相同，二者均存在1个大峰多个小峰，高峰出现在采样后期。PM2．5和PM10的质量浓度分别分布在0．046—1．95mg·m－3和0．096—2．07mg·m－3范围内。在采样中期，PM2．5和PM10浓度突然升高且在45min时迅速下降，其原因是这段时间内店内招牌菜烤乳鸽的烹制，本菜品的过程中使用了果木作为燃料，且烤制食物时会较蒸煮清炒的烹饪方式释放更多颗粒物造成的。

由图1(b)可见，茶餐厅的PM2．5和PM10质量浓度变化趋势几乎相同，存在3个波峰，其中2个峰值接近，高峰出现在采样后期。PM2．5和PM10的质量浓度分别分布在0．012—0．683mg·m－3和0．161—1．82mg·m－3范围内。茶餐厅的PM2．5质量浓度整体较低，波动并不剧烈，且变化范围小，PM10质量浓度则相反，整体变化范围也较大，在25min和40min处分别出现了峰值，这可能是蒸煮过程中形成大量水雾，其易吸附微小颗粒形成大颗粒物。尽管如此，茶餐厅的PM2．5和PM10质量浓度仍均处于较低水平，这可能与茶餐厅的调味料主要添加在半成品食材中，烹饪过程中使用较少，且蒸煮的烹饪方式会释放较少的颗粒物。

由图1(c)可见，西餐厅的PM2．5和PM10质量浓度变化趋势几乎相同，高峰出现在采样后期。PM2．5和PM10的质量浓度分别分布在0．836—7．71mg·m－3和1．74—14．4mg·m－3范围内。西餐厅烹饪过程中颗粒物质量浓度均较高且波动剧烈，是因为该餐厅的烹饪方式以油煎为主，而奉水东等也发现油煎和油炸的烹饪方式油温普遍较高，这会使食用油中部分物质达到沸点，释放大量气溶胶，导致颗粒物浓度偏高。

由图1(d)可见，职工食堂的PM2．5和PM10质量浓度变化趋势也几乎相同，颗粒物质量浓度波动较明显，高峰值出现在采样前期。PM2．5和PM10质量浓度分别分布在0．051—1．65mg·m－3和0．138—3．92mg·m－3范围内．颗粒物质量浓度在整个采样过程中都有剧烈的波动，但是颗粒物的浓度却偏低，由于前人的研究表明油基烹饪产生的颗粒物比水基烹饪多，因此可能是本次采样的职工食堂在烹饪过程中用油量少造成的。

图1餐饮源排放颗粒物(PM2．5和PM10)的质量浓度变化曲线

(a)粤菜餐厅，(b)茶餐厅，(c)西餐厅，(d)职工食堂

表2餐饮源排放颗粒物(PM2．5和PM10)质量浓度

表2为4类餐饮源排放颗粒物(PM2．5和PM10)质量浓度的统计情况。从平均值来看，PM2．5浓度由高到低依次为西餐厅、粤菜、职工食堂、茶餐厅，PM10浓度由高到低依次为西餐厅、职工食堂、粤菜、茶餐厅．可以看出无论是PM2．5还是PM10，西餐厅的排放量都是较高的，这是因为本次研究中西餐厅在烹饪过程中用油量较多，这与Long等的研究结果一致．另一方面，西餐厅主要的烹饪方式是煎，粤菜餐厅和职工食堂主要是炒，而茶餐厅则是煮或蒸，结合PM2．5和PM10的排放情况可以发现不同烹饪方式排放的颗粒物质量浓度的大小顺序为:油煎＞炒＞煮，这与前人得出爆炒类菜系比蒸煮类菜系排放的PM2．5浓度高［24］的结论一致。此外，茶餐厅和职工食堂的PM2．5平均浓度很接近，PM10浓度有所差距，造成这种现象的原因是茶餐厅以蒸煮为主的烹饪方式，而职工食堂通的菜品用油量通常很低，两者都具有水多油少的特征，因而颗粒物浓度均偏低。但是，职工食堂在烹饪过程中，单个菜品通常使用较多的食材，加入调味料量大，从而造成PM10稍高于茶餐厅。

表2还列出了各餐厅的PM2．5与PM10浓度的比值。从表2可以发现，粤菜餐厅的PM2．5/PM10变化范围较高，为47．9%—96．9%;其次为西餐厅，为39．2%—57．2%；再次为职工食堂，为21．6%—48．5%；较小为茶餐厅，为7．5%—46．1%。又考虑到4家餐厅的油烟净化设备均为静电除尘，原理相同，因此粤菜餐厅烹饪排放的颗粒物以细颗粒物为主，西餐厅烹饪排放的颗粒物细颗粒物与粗颗粒物占比相差不多，茶餐厅与职工食堂烹饪排放颗粒物比值相似，主要为粗颗粒物。从各餐厅PM2．5/PM10范围来看，由大到小依次为:粤菜餐厅、茶餐厅、职工食堂、西餐厅。这反映了在采样过程中，各餐厅颗粒物粒径构成变化是否明显，质量浓度较高的西餐厅，其PM2．5/PM10范围反而较小，说明在烹饪过程中加入的调料和用油量没有显著变化，并且烹饪手段较单一；同样范围较小的还有职工食堂，职工食堂属于大锅菜，虽然烹制过程中以大火为主，但量也大，食材入锅后不能进行爆炒，要使食物熟透还需加水烹煮，烹饪过程中加入的调料和用油量没有显著变化，与西餐厅原因相似。粤菜餐厅和茶餐厅的PM2．5/PM10范围大小相差不多，但是颗粒物构成相反，粤菜餐厅主要为细颗粒物，茶餐厅主要为粗颗粒物，这可能与烹饪方式有关，粤菜虽以清淡为主但是其用料丰富，炖、炒、煎、蒸等烹饪手段多样，多种调味料的添加也会使颗粒物构成更复杂。

2.2化学元素的特征

根据元素组分和离子组分的分析结果，4类餐饮源油烟排放颗粒物中各化学组分的成分谱如表3所示。粤菜餐厅的金属元素中占比较高的是Zn、Fe、Cu，分别为1．1640%、0．9810%、0．6859%，它们通常来源于海鲜、蔬菜、蛋类。此外，因为As和Cd容易在水体中富集而被鱼虾吸收，而粤菜的烹饪原料侧重海鲜，所以As、Cd含量较高，分别达到了0．0209%和0．0101%。

茶餐厅中占比较高的金属的元素组分同样为:Zn(1．4241%)、Fe(1．2295%)、Cu(0。9330%)，同时，茶餐厅排放的PM2．5颗粒物中As的浓度也处于较高的水平，且明显高于其他3类餐饮源，其质量分数达到0．0387%，这主要源于茶餐厅在烹饪，过程中使用大量水，而As在高温情况下形成的氧化物As2O3有利于其在水蒸气中的溶解度增加，使含As元素的颗粒相在茶餐厅餐饮油烟中大量存在。

从西餐厅的金属元素组分中可发现前3种元素Fe、Zn、Cu的占比顺序与粤菜不同，Fe元素较高，为1．3369%，通常认为Fe、Ni来自于不锈钢锅具中，而西餐的烹饪过程中，此类锅具的使用程度明显高于粤菜餐厅和茶餐厅。并且西餐厅煎牛排基本是旺火，高温会导致Ni的释放量相应增多。此外，在烹饪过程中食用油中含有的柠檬酸与金属元素发生螯合反应生成不溶物，使这些金属元素更多保留在颗粒相中。西餐厅以煎炸为主，高用油量的烹饪方式导致油烟中Cr、Cu、Mn、Pb等金属含量更高。

职工食堂的前3种金属元素Fe、Zn、Cu的组分占比顺序与西餐厅一致，同样是Fe元素较高，为1．3697%，这与职工食堂具有较高的不锈钢锅具使用率和锅铲碰撞频率有关。除此之外，职工食堂的Pb、Co的占比均低于粤菜餐厅，这与职工食堂不常使用海鲜有关。

4类餐饮源均检测了13种金属元素，其中含量较高的3种元素一致，为Cu、Fe、Zn，属于烹饪油烟富集金属元素。4家餐厅的Cu、Fe、Zn元素的平均浓度水平由大到小为:西餐厅＞职工食堂＞茶餐厅＞粤菜餐厅(对应的烹饪方式煎炸＞炒＞蒸煮)，与研究结果致。锅具的频繁使用会影响到某些元素的释放，尤其是Cr、Fe、Ni等元素。Pb、Cd和As等微量元素易于富集在鱼类头部和动物内脏，经常使用上述食材的餐厅，油烟颗粒物中此类元素的含量较高，会对人体健康造成伤害。

表3中同样表示了餐饮油烟颗粒物中离子组分的质量分数。粤菜餐厅和茶餐厅的SO2－4(7．3826%、6．8437%)和F－(0．6570%、0．7814%)占比较高，这是由于烹饪过程中加入大量水，而前人研究表明SO2－4和F－主要来源于饮用水中。此外，茶餐厅的Ca2+含量较高。粤菜餐厅和西餐厅的CH3COO－含量远高于另外2类餐饮源，为4．8411%和1．8925%．CH3COO－一般出现在食醋中，但是粤菜和西餐烹饪基本不用醋，但是酒类使用量很高，可能是乙醇发生氧化作用形成醋酸导致的。

表3各类餐饮源油烟化学成分谱(%)

总体来说，4类餐饮源由于烹饪方式和食材的不同，导致不同菜系的元素种类含量存在差异，但主要化学特征是相似的。Cu、Fe、Zn、Ca2+、Cl－、SO2－4等6种物质在4家餐厅的油烟颗粒物中均偏高。

2.3颗粒物形貌及能谱特征

本次研究将4个采样点的PM10样品膜分别随机剪取了3份，每1份1cm2，在每一份中随机统计了100个颗粒物的形态和元素组成．因此本次研究共统计了1200个颗粒物，将总体样品和各餐厅的样品分别进行了分析。从总体来看，虽然4家餐厅排放的餐饮油烟质量浓度相差悬殊，但都主要由6种不同形态的颗粒物组成，包括:片状、块状、簇状、絮状、球状、不规则状。

在各个形态的颗粒物中，不规则状的颗粒物(图2(a))占比较高，为30%，尺寸范围较大，处于1．8—6μm之间，其主要包含的元素有:Al、Si、O、Ca，由此推测可能是铝硅酸盐，而前人的研究表明大多数不规则形的颗粒物主要来自于自然源，因此这类形态的颗粒物可能来自于蔬菜根部残留的土壤。当然本次采样过程有些采样点的烟道是用砖石修葺的，所以部分不规则颗粒物也可能来源于墙壁或者烟道。

图2餐饮源排放颗粒物的SEM显微形貌图

(a)不规则状，(b)块状，(c)絮状，(d)片状，(e)簇状，(f)球状

其次为块状(图2(b))，其占比为21%，尺寸较小，粒径分布于1—4μm之间，绝大多数小于2．5μm。从元素组成来看，含量较高的元素是Ca和S元素以及O元素，结合阿依克孜·吾吉等的研究，推测类似于图2(b)规则形长条状颗粒主要是石膏。

絮状颗粒物(图2(c))占比14%，尺寸较大，处于2—6μm之间。图3(a)是餐饮源PM10样品中的絮状单颗粒形貌图和能谱图，其元素峰由强到弱依次是:O、Si、Ca、Al(Au为滤膜表面镀金成分)．Si和O原子量比例接近1∶3，经过计算可知该颗粒物可能是硅酸盐颗粒物，结合上一节的化学元素分析，推测其他无机组分为Ca2+和Al。

片状(图2(d))颗粒物占比为13%，处于1．5—5μm之间．其主要包含的元素有:O、Ca、Si。且O的原子量分数高达77．5%，很可能有氧化钙等氧化物或硅酸盐存在。与阿依克孜·吾吉等的研究结论，餐厅单颗粒主要为“富Si”“富Ca”的研究结论一致。

簇状(图2(e))颗粒物占比为13%，大部分尺寸大于2．5μm。图3(b)是是餐饮源PM2．5样品中的簇状单颗粒形貌图和能谱图，其元素峰由强到弱依次是:O、S、Na、Au、Ca、Si、F、N，O的原子量分数高达62．8%，同时含有Ca和S，簇状颗粒物大体与单个块状颗粒物的元素组成相似．实际上从镜下观察来看，这类簇状颗粒物就是由多个块状颗粒物聚集而成。此外，相较于其他3家餐厅，粤菜餐厅的块状和簇状颗粒物占比较高，分别为25%和16%，这2类颗粒物主要成分与上一节粤菜餐厅的化学元素组成特征一致，烹饪油烟中富含Ca和SO2－4。

球状(图2(f))颗粒物占比9%，尺寸很小，处于0．5—2μm之间。通常这类规则颗粒物主要来源于人工源，能谱结果显示这类颗粒物可能是铝硅酸盐或富铁粒子，这与Conner等的研究是一致的。本研究还发现球状颗粒物在西餐厅中占高达14%，这符合上一节西餐厅烹饪油烟中富含Fe元素的结论，可以说明颗粒物形态与化学元素组成具有一致性。

图3餐饮源排放单颗粒物形貌图及能谱图

(a)絮状，(b)簇状

图4所示为PM10包含的6种颗粒物粒径分布统计图。不规则状颗粒物(图4(a))在0—10μm范围内均有分布，且数量差异不大．不规则状颗粒物在＜2．5μm范围内数量较多，达到30%，其次是4．0—6．0μm范围内，占比为27%。块状颗粒物(图4(b))与片状颗粒物(图4(d))粒径分布相似，二者在0—10μm范围内均有分布，且数量差异明显。块状颗粒物与片状颗粒物的粒径分布比例由大到小均为:＜2．5μm、2．5—4．0μm、4．0—6．0μm，另外大于6．0μm的颗粒物均存在很少。另外絮状颗粒物(图4(c))与簇状颗粒物(图4(e))粒径分布相似，二者主要分布在粒径大于4．0μm的大颗粒范围内，其占比达到80%以上。球状颗粒物(图4(f))粒径分布特点较为突出，绝大部分为小于2．5μm的颗粒物，且比例高达98%。

由图4同样可以观察到，PM2．5中主要包含5种颗粒物，其占比由大到小为:球状颗粒物、块状颗粒物、片状颗粒物、不规则状颗粒物、絮状颗粒物．综上，块状、片状、球状颗粒物均为单颗粒状态，导致其大部分粒径处于小于2．5μm范围内;絮状和簇状颗粒物属于颗粒物孔隙较多或由多个块状颗粒物聚集而成，使这二者粒径普遍偏大，且大部分处于大于4．0μm的大颗粒范围内．此外，不规则状颗粒物形状各异，因此这一类颗粒物在各范围内分布特征并不突出。

图4PM10颗粒物中6种形态颗粒物粒径分布图

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